Quantum transport in nanostructured materials

Abstract

Due to the advances in the measurement and fabrication techniques at the nanoscale it is now possible to measure thermal transport across single molecule junctions[1], which makes it possible to consider nano-scale thermal devices. One of the building blocks for such thermal devices should be thermal switches. The aim of this study is to design a thermal switch, which is based on a single molecule junction and photoisomerism. We propose reversible photoisomerism as a key ingredient to build reversible thermal switches based on single molecule junctions. In this thesis, the thermal conductances of molecular junctions built by azobenzene and its derivatives are computed using density functional theory based tight binding method combined with atomistic Green’s functions. These molecules show photoisomeric behaviour by switching their three-dimensional structure when exposed to radiation. We investigate the effects of different linker groups as well as the details of the reservoirs. Carbon nanotubes are used as reservoirs, while generic reservoirs are also investigated to illuminate the effects of the reservoir details. We show that thermal conductance can be altered by switching the molecule from trans to cis configuration. The effect is robust under the change of the linkers that bind the molecules to the reservoirs and under the change of the particular molecular species.Nano düzeydeki ölçüm ve üretim tekniklerindeki gelişmeler sayesinde, tek moleküllü eklemlerde ısıl taşınım ölçümü günümüzde mümkündür[1], bu durum nano ölçekte termal cihazlar yapımını mümkün kılar. Termal cihazların yapıtaşlarından biri ise ısısal anahtardır. Bu çalışmanın amacı ise fotoizomerles¸meye ve tek moleküllü eklemlere dayanan bir ısıl anahtar yapmaktır. Tersinir fotoizomerles¸me tek moleküllü eklemlere dayanan tersinir ısıl anahtar yapımının asli unsurudur. Bu tezde, azobenzen ve türevlerinden kurulan moleküler eklemlerin ısıl iletkenlikleri atomistik Green fonksiyonları ile kombine edilmiş yoğunluk fonksiyoneli teorisine dayanan sıkı bağlanma methodu kullanılarak hesaplanmıştır. Bu moleküller fotoizomerleşme özelliğini ışık altında uzaydaki üç boyutlu yapısını değiştirerek göstermektedirler. Rezervuar detaylarının yanı sıra farklı bağlayıcı grupların etkileri araştırılmıştir. Rezervuar olarak karbon nanotüpler kullanılmıştır, ve bununla beraber rezervuar detaylarının etkilerini incelemek için jenerik rezervuarlar da incelenmiştir. Isıl iletkenliğin moleküle yapısının trans konfigurasyondan sis konfigurasyonuna geçişinden dolayı değis¸ebileceğini gösterilmiştir. Bu değişim molekülü rezervuara bağlayan bağlayıcı grupların değistirilmesi durumunda da ve molekülün değişmesi durumunda da gözlenmektedir.