Investigation of the electronic structure of the ruthenium dyes used in solar cells by combining Hartree-Fock Theory with the Quantum Monte Carlo technique

Abstract

The Haldane-Anderson model is constructed to describe the electronic properties of a system where a transition-metal impurity atom is added into a semiconductor host material. The electric and magnetic properties of the ruthenium-based dyes are investigated by using Haldane-Anderson model in this study. Because ruthenium-based dyes are semiconductor and ruthenium atom is a transition metal and its 4d orbitals are considered as impurities for dye molecules. Density Functional Theory (DFT) and Hartree-Fock Theory (HF) was used to obtain the Haldane-Anderson model parameters of the ruthenium-based dyes. Multi-orbital Hirsch-Fye Quantum Monte Carlo (HFQMC) algorithm was used to investigate effect of onsite Coulomb interactions of impurity 4d orbitals. Firstly, the Anderson model parameters are calculated by using Hartree-Fock and Density Functional Theory. After that, the occupation numbers of 4d orbitals and the all orbital occupancies of the dye molecules are obtained by using the Hirsch-Fye Quantum Monte Carlo algorithm and the magnetization of 4d orbitals are calculated. Finally, physical meaning of our results are discussed.Yarı-iletken ev sahibi malzemenin içine geçiş metali safsızlık atomu eklenerek oluşturulan bir sistemin elektronik özelliklerini incelemek için Haldane-Anderson modeli oluşturulmuştur. Bu çalışmada ruthenium-temelli boyaların elektronik ve manyetik özellikleri Haldane-Anderson modeli kullanılarak incelenmiştir. Çünkü, ruthenium-temelli boyalar yarı iletkendir ve ruthenium atomu bir geçiş metalidir ayrıca ruthenium atomunun 4d orbitalleri boya molekülü için safsızlık olarak kabul edilmiştir. Ruthenium-temelli boyaların Haldane-Anderson modeli parameterelerini elde etmek için Yoğunluk Fonksiyoneli Kuramı ve Hartree-Fock Kuramı kullanılmıştır. 4d orbitallerindeki Coulomb etkiles¸- melerinin sistemin elektronik özelliklerine etkisini incelemek için multi-orbital Hirsch- Fye Quantum Monte Carlo algoritması kullanılmıştır. İlk olarak, Hartree-Fock ve Yoğunluk Fonksiyoneli Kuramları kullanılarak Anderson modeli parametreleri hesaplanmıs¸tır. Bundan sonra, Hirsch-Fye Kuantum Monte Carlo algoritması kullanılarak 4d orbitallerinin doluluk oranları, bütün sistemin doluluk oranları ve 4d orbitallerinin manyetizasyonları elde edilmiştir. Son olarak sonuçlarımızın fiziksel anlamları tartışılmıştır.