Thermoelectric effect in layered nanostructures

Abstract

In this thesis, ballistic transport and thermoelectric (TE) properties of semiconducting and dynamically stable two-dimensional materials are investigated by combining first-principles calculations with Landauer formalism. Motivated by finding novel promising TE materials, transition metal dichalcogenides (TMDs) and oxides (TMOs) (namely MX2 with M = Cr, Mo, W, Ti, Zr, Hf; X = O, S, Se, Te) are studied systematically in their 2H- and 1T-phases in Chapter 3. Having computed structural, as well as ballistic electronic and phononic transport properties for all structures, we analyze the thermoelectric properties of the semiconducting ones. We report for the first time that, 2H-phases of four of the studied structures have very promising thermoelectric properties, unlike their 1T-phases. Next, ballistic transport and thermoelectric (TE) properties of group IIImonochalcogenides (group III-VI) are presented in a wide range temperature from 100 K to 1000 K. This large family composed of 25 compounds which stands out with their unique electronic band structures. In addition to Mexican hat shaped (quartic energy-momentum relation) valence band character, some of the structures exhibit valley degeneracies which can occur either in their conduction and valence bands. Moreover, TE and transport calculations are performed for BO and BS monolayers which consist of lightest species in group III-monochalcogenides. Surprisingly, BO and BS monolayers exhibit high TE efficiency at low temperatures. Low thermal conductance at low temperatures and stepwise electronic transmission at the valence band edge are the physical mechanisms behind achieving large ZT.Bu tezde ilk prensip hesapları ve Landauer-Büttiker formülasyonu kullanılarak, dinamik kararlılığa sahip yarı iletken iki boyutlu malzemelerin balistik taşınım ve termoelektrik özellikleri incelenmiştir. Umut vadeden yeni thermoelektrik malzemeler bulma motivasyonuyla, geçiş metali dikalkojenitleri ve oksitleri (MX2 bileşiğinde M =Cr, Mo, W, Ti, Zr, Hf; X = O, S, Se, Te olmak üzere) 2H- ve 1T-fazlarında sistematik olarak çalışılmıştır. Yapısal, elektronik ve fononik özelliklerinin incelenmesinden sonra, yarı-iletken ve dinamik kararlılığa sahip olan tüm yapıların termoelektrik özellikleri analiz edilmiştir. 1T-fazının tersine, 2H-fazındaki dört yapının termoelektrik özelliklerinin oldukça ümit verici olduğu ilk defa raporlanmıştır. Geçiş metali ve oksitlerinden sonra, grup III monokalkojenitlerinin balistik taşınım ve termoelektrik özellikleri 100 K’den 1000 K’e kadar geniş bir sıcaklık aralığında sunuldu. 25 bileşikten oluşan bu büyük aile, özgün elektronik bant yapısına sahip olmaları sebebiyle, geriye kalan iki boyutlu yapılar arasında öne çıkmaktadır. Meksika şapkası şeklindeki valans bant yapısına ek olarak bazı yapılar hem iletim hem de valans bandında ortaya çıkabilen vadi dejenerelikleri sergiler. Ayrıca, group III-monokalkojenitlerinden en hafif elementleri içeren BO ve BS tek tabakalı yapılarının taşınım ve termoelektrik özellikleri geniş bir sıcaklık aralığında hesaplanmıştır. Şaşırtıcı bir şekide, BO ve BS tek tabakalıları düşük sıcaklıklarda oldukça yüksek termoelektrik verim vermişlerdir. Düşük sıcaklıklarda yüksek termoelektrik verime sahip olmalarının arkasındaki fiziksel mekanizma, düşük sıcaklıklarda düşük termal iletkenliğe ve termoelektrik parformansını arttıran valans bant kenarında basamaklı elektronik iletime sahip olmalarıdır.